Ab-initio investigation of dissociative electron attachment to halogenated hydrocarbons on the ice surface

Heutzutage wird das Erdklima wesentlich durch industriell produzierte
Fluorchlorkohlenwasserstoffe (FCKW) verändert, weil deren Emission zu
umweltgefährdenden ozonabbauenden Reaktionen führt. Dabei kommt es
zunächst zur photoinduzierten niederenergetischen dissoziativen
Elektronenanlagerung (DEA) and die FCKW auf katalytisch aktiven
Eispartikeln in der Erdatmosphäre.
Hierbei handelt es sich um die erste systematische ab-initio Studie welche
ein umfassendes Bild von Aktivierung und Verlauf dieser intermediären
chemischen Reaktionen liefert, indem prototypische adsorbierte Moleküle
(Phenylhalogenide) und Eisoberflächenstrukturen analysiert werden.
Ein charakteristisches Szenario der mikroskopischen Mechanismen und
relevanten elektronischen Strukturen ergibt sich aus GW- und
vorausgehenden DFT-Rechnungen. Der Ansatz verwendet ebene Wellen und
periodische Superzellen. Nachfolgende BSE-Rechnungen geben Einblick in die
direkte neutrale Photodissoziation. Die theoretischen Resultate sind
vollständig konsistent mit den Beobachtungen, welche e.g. in STM- oder
2PPE-Experimenten gemacht wurden, und tragen wesentlich zu deren Erklärung
bei.