Characterization of Liquids for Hydrogen Storage and Transport by Surface Light Scattering

Diese Arbeit enthält eine umfassende Charakterisierung von Flüssigkeiten, die für die Speicherung und den Transport von Wasserstoff relevant sind, hinsichtlich ihrer thermophysikalischen Eigenschaften in einem breiten Spektrum prozessrelevanter Bedingungen. Mit Hilfe der Oberflächenlichtstreuung (surface light scattering, SLS) wurden simultan die Viskosität und Grenzflächenspannung mehrerer Wasserstoffträgerflüssigkeiten untersucht. Ein besonderer Schwerpunkt lag dabei auf der Untersuchung der technisch relevanten bizyklischen flüssigen organischen Wasserstoffträger (liquid organic hydrogen carrier, LOHC)-systeme auf Basis von Diphenylmethan (DPM) oder Benzyltoluol (BT) bei Temperaturen bis 573 K sowie in Gegenwart von molekularem Wasserstoff bei Drücken bis zu 8 MPa. Basierend auf systematischen experimentellen Untersuchungen auch mit ergänzenden Kapillarviskosimeter-Messungen wird der Einfluss des Hydriergrades, der LOHC-Zusammensetzung und prozessrelevanter Nebenprodukte auf die Viskosität und Grenzflächenspannung der DPM- und BT-basierten LOHC-Systeme identifiziert. Aussagekräftige Korrelationen, Mischungsregeln und Vorhersageschemata für die Viskosität und Grenzflächenspannung auf Grundlage der vorliegenden Daten werden diskutiert und bereitgestellt. Die experimentellen Ergebnisse für die thermophysikalischen Eigenschaften bieten eine Grundlage für ein besseres Verständnis der Struktur-Eigenschafts-Beziehungen von bizyklischen Kohlenwasserstoffen, die bisher kaum untersucht wurden.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Anwendbarkeit der SLS-Methode durch einen neuen Ansatz für die Auswertung von SLS-Signalen erweitert, die von fortschreitenden Kapillarwellen nahe ihres Übergangs zu übergedämpftem Verhalten aufgezeichnet wurden. Diese Entwicklung ermöglicht eine genaue Berücksichtigung aller in diesem Regime vorhandenen Signalbeiträge und damit eine zuverlässige Bestimmung von Viskosität und Grenzflächenspannung an den entsprechenden Zustandspunkten. Weitere messtechnische Aspekte hinsichtlich der Möglichkeiten und Grenzen von SLS werden darüber hinaus beleuchtet.